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科学背景

石油一直是燃料和化学品生产的主要原料，但随着煤炭、天然气和生物质等替代能源的探索日益增多，合成气（CO和H2的混合物）的转化技术变得重要。合成气通过费托（FT）化学反应进一步加工，尽管商业化的FT技术已用于燃料生产，但其在化学品合成方面的应用仍面临挑战。特别是线性α-烯烃（LAOs），作为重要的化学中间体，目前主要通过乙烯低聚反应获得。现有的高温FT工艺和FT制烯烃工艺尝试直接将合成气转化为LAOs，但这一过程会产生大量CO2，导致碳利用效率不高。此外，碳原子转化为有价值的C5-C10LAOs的比例远低于转化为C2-C4烯烃的比例，进一步降低了效率。国家能源集团北京低碳清洁能源研究院的高级工程师王鹏（一作兼通讯）、Zhuowu Men以及埃因霍芬理工大学Emiel J. M. Hensen等人，发现使用原始相纯的χ-碳化铁催化剂可以显著改善这些问题。该催化剂针对FT到LAOs的工艺进行了定制和优化，在290°C时的活性比320°C以上的专用FT到烯烃催化剂高出1-2个数量级，且能稳定运行200小时。在工业相关条件下，该催化剂能以51%和9%的基于碳的选择性分别产生所需的C2-C10LAOs和不需要的CO2。这种催化剂在宽温度范围（250-320°C）内的高催化性能，显示了其在开发实用技术方面的潜力。相关研究成果以“Efficient conversion of syngas to linear α-olefins by phase-pure χ-Fe5C2”为题目发表在国际顶级期刊Nature上。

图文导读

创新点

1．使用密度泛函理论计算和微动力学模拟来探索如由x-Fe5C2催化的FT化学，根据Anderson-Schulz-Flory（ASF）理论，发现CO转化率和烃形成速率随温度和C2+烃分布的预期指数增加。

2.在高压穆斯堡尔谱学装置内重复了渗碳过程，以原位监测反应条件下相纯的χ-Fe5C2催化剂的稳定性。。

科学启迪

总体而言，本文内容中的原位表征和催化测试数据揭示了相纯的χ-Fe5C2催化剂（无论是未经促进还是锰促进的）在FTLAO过程中展现出的稳定性和高活性。χ- Fe5C2的高相纯度使得在较温和的条件下就能实现高效的CO转化，同时将不需要的CO2生成降至最低。锰促进剂的加入进一步抑制了副反应，从而提高了对所需LAOs的选择性。尽管催化剂的工业化应用无疑会面临工艺工程的挑战，例如催化剂在循环进料中暴露于含有CO2的环境中，这可能会增加水的生成，但我们坚信相纯的χ- Fe5C2催化剂将极大地促进FTLAO工艺的发展，使其能够以竞争性的方式将合成气转化为有价值的LAOs。考虑到这种催化剂在高碳效率（即低CO2选择性）下转化CO的能力，我们预期它也将适用于其他领域，比如从传统或可再生碳源的合成气中生产醇类、芳烃或喷气燃料。。

原文详情：

https://www.nature.com/articles/s41586-024-08078-5

（转自：材料人）