本报讯(记者叶满山)中国科学院兰州化学物理研究所研究团队提出了耗散能分子工程策略。该策略指出了强弱相互作用在分子水平上的互补性,即强相互作用(金属配位键)提供力学强度,弱相互作用(氢键)消除屈服。通过在网络中植入密集的链缠结,研究人员实现了完美的超弹性,填补了仅使用高阶结构设计超弹性水凝胶的空白。此外,这两种相互作用为键合时间和键合能之间的互补性提供了具有可控范围的力学性能调控窗口。相关研究成果近日发表于《先进功能材料》。
目前,超弹性水凝胶的构建策略大致可分为两个模块,一个是引入高阶结构的结构工程策略,利用纳米相分离、珍珠项链结构和弹性体蛋白实现超弹性;另一个是该研究提出的耗散能分子工程,即通过调控非共价相互作用抵消在增强增韧过程中导致的屈服现象,进而实现超弹性。
研究人员通过实验和理论分别验证了采用耗散能分子工程构建的超弹性水凝胶。在实验视角上,超弹性水凝胶拉伸应力应变曲线呈现完美的线性,直至断裂;连续的压缩测试呈现可忽略的滞后和超快时间尺度的回弹(通常在秒内恢复)。在理论视角上,第一性原理计算表面非共价相互作用之间的大结合能差有效为消除屈服提供调控策略,分子动力学表明这种超弹性归因于弱氢键在小应变阶段作为主导的耗散能,强金属配位键在大应变阶段作为主导的耗散能,热力学稳定的链缠结作为超弹性支撑。其在具有优异拉伸强度和线性弹性变形的同时,具有优异的抗溶胀能力、生物相容性、亲水性和类皮肤的弹性模量。
因此,该研究为设计弹性且坚韧的聚合物凝胶提供了潜在的概念和构筑策略,并为工程凝胶材料互不兼容的物理和化学性能研究带来了新视角。
相关论文信息:
https://doi.org/10.1002/adfm.202413334
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